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15003865887 15038257928活性氧化鋁水熱穩(wěn)定性
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發(fā)布時間：
2021-11-26
活性氧化鋁水熱穩(wěn)定性
活性氧化鋁由于其獨特的孔結構和比表面性質(zhì)，在催化劑領域被廣泛用作負載型催化劑載體。有些催化反應是在水熱環(huán)境中進行的，如胺化、水合、脫水、氧氯化、羰基化、催化燃燒和甲烷選擇性催化氧化等。在低溫催化反應過程中，活性氧化鋁載體可以在水熱條件下再水化。低于100℃的水化產(chǎn)物是勃姆石和勃姆石的混合物，高于110℃的水化產(chǎn)物是勃姆石。在高溫下，由于高溫燒結、相變、孔結構破壞或催化劑失活，載體的比表面積大大減小。此外，水蒸氣的存在將繼續(xù)與氧化鋁的水化反應，促進氧化鋁顆粒間形成al-o-al橋鍵，并加劇表面燒結，導致比表面積急劇減小和催化劑失活。因此，制備高水熱穩(wěn)定性的γ-氧化鋁載體對水熱環(huán)境下的催化反應具有重要意義。氧化鋁的燒結和相變機理是由于體相中存在許多四面體和八面體空位，以及鋁顆粒在表面的不飽和配位。
這些空位在高溫和水蒸氣的存在下變得非常活躍。氧化鋁顆粒間的羥基發(fā)生反應，導致比表面積減小，最終轉變?yōu)?alpha;相。因此，通過改進制備工藝、添加穩(wěn)定劑和制備鈍化氧化鋁表面活性的新材料，可以有效地延緩氧化鋁的燒結和相變。采用溶膠-凝膠法、浸漬法和共沉淀法對制備過程中改性的氧化鋁顆粒的結構和形貌進行了改進，降低了比表面積的損失。
研究了氧化鋁在空氣和水蒸氣存在下的3種燒結行為。通過比較發(fā)現(xiàn)，溶膠-凝膠法制備的樣品能顯著提高γ-氧化鋁的微孔穩(wěn)定性和抗燒結性，其次是浸漬法和共沉淀法。另外，燒結動力學研究表明，溶膠-凝膠法和浸漬法制備的載體的燒結機理為體積擴散過程，而共沉淀法制備的載體為表面擴散機制。采用分步浸漬法引入二氧化硅和金屬氧化物對氧化鋁進行改性。結果表明，改性氧化鋁能有效地抑制復水過程，提高水熱穩(wěn)定性。